Un marco de aprendizaje automático identifica objetivos para mejorar los catalizadores

Químicos del Laboratorio Nacional de Brookhaven del Departamento de Energía de EE.UU. han desarrollado un nuevo marco de aprendizaje automático (ML) que puede determinar qué pasos de una conversión química de varios pasos deben ajustarse para mejorar la productividad. Este enfoque podría ayudar a orientar el diseño de catalizadores, es decir, los «negociadores» químicos que aceleran las reacciones.

El equipo desarrolló el método para analizar la conversión de monóxido de carbono (CO) en metanol utilizando un catalizador a base de cobre. La reacción consta de siete pasos elementales bastante sencillos.

«Nuestro objetivo era identificar qué paso elemental de la red de reacción o qué subconjunto de pasos controla la actividad catalítica», dijo Wenjie Liao, primer autor de un artículo que describe el método que acaba de publicarse en la revista Catalysis Science & Technology. Liao es un estudiante de posgrado de la Universidad de Stony Brook que ha estado trabajando con científicos del grupo de Reactividad y Estructura de la Catálisis (CRS) de la División de Química del Laboratorio Brookhaven.

Ping Liu, el químico del CRS que dirigió el trabajo, dijo: «Utilizamos esta reacción como ejemplo de nuestro método de marco ML, pero se puede poner cualquier reacción en este marco en general.»

Dirigir las energías de activación

Imagine una reacción química de varios pasos como una montaña rusa con colinas de diferentes alturas. La altura de cada colina representa la energía necesaria para pasar de un paso al siguiente. Los catalizadores reducen estas «barreras de activación» facilitando la unión de los reactivos o permitiéndoles hacerlo a temperaturas o presiones más bajas. Para acelerar la reacción global, un catalizador debe centrarse en el paso o pasos que tienen el mayor impacto.

Tradicionalmente, los científicos que buscaban mejorar una reacción de este tipo calculaban cómo el cambio de cada barrera de activación, de una en una, podría afectar a la tasa de producción global. Este tipo de análisis podía identificar qué paso era el «limitante de la velocidad» y qué pasos determinaban la selectividad de la reacción, es decir, si los reactivos se dirigían al producto deseado o a una vía alternativa para llegar a un subproducto no deseado.

Pero, según Liu, «estas estimaciones acaban siendo muy aproximadas, con muchos errores para algunos grupos de catalizadores. Esto ha perjudicado mucho el diseño y la selección de los catalizadores, que es lo que intentamos hacer», dijo.

El nuevo marco de aprendizaje automático está diseñado para mejorar estas estimaciones, de modo que los científicos puedan predecir mejor cómo afectarán los catalizadores a los mecanismos de reacción y a la producción química.

«Ahora, en lugar de mover una barrera cada vez, movemos todas las barreras simultáneamente. Y utilizamos el aprendizaje automático para interpretar ese conjunto de datos», dijo Liao.

Este enfoque, según el equipo, ofrece resultados mucho más fiables, incluso sobre el funcionamiento conjunto de los pasos de una reacción.

«En las condiciones de reacción, estos pasos no están aislados o separados unos de otros; están todos conectados», dijo Liu. «Si sólo se hace un paso a la vez, se pierde mucha información: las interacciones entre los pasos elementales. Eso es lo que se ha captado en este desarrollo», dijo.

Construir el modelo

Los científicos empezaron por construir un conjunto de datos para entrenar su modelo de aprendizaje automático. El conjunto de datos se basó en cálculos de la «teoría funcional de la densidad» (DFT) de la energía de activación necesaria para transformar una disposición de átomos en la siguiente a través de los siete pasos de la reacción. A continuación, los científicos realizaron simulaciones por ordenador para explorar lo que ocurriría si se modificaran las siete barreras de activación simultáneamente, algunas subiendo, otras bajando, algunas individualmente y otras en pares.

«El rango de datos que incluimos se basó en la experiencia previa con estas reacciones y este sistema catalítico, dentro del interesante rango de variación que probablemente le dé un mejor rendimiento», dijo Liu.

Al simular variaciones en 28 «descriptores» -incluidas las energías de activación de los siete pasos, además de los pares de pasos que cambian de dos en dos-, el equipo produjo un conjunto de datos completo de 500 puntos de datos. Este conjunto de datos predijo cómo afectarían a la producción de metanol todos esos ajustes individuales y los pares de ajustes. A continuación, el modelo puntuó los 28 descriptores en función de su importancia para la producción de metanol.

Nuestro modelo «aprendió» de los datos e identificó seis descriptores clave que predice que tendrán el mayor impacto en la producción», dijo Liao.

Una vez identificados los descriptores importantes, los científicos volvieron a entrenar el modelo ML utilizando sólo esos seis descriptores «activos». Este modelo ML mejorado fue capaz de predecir la actividad catalítica basándose únicamente en los cálculos DFT de esos seis parámetros.

«En lugar de tener que calcular los 28 descriptores completos, ahora se puede calcular sólo con los seis descriptores y obtener las tasas de conversión de metanol que interesan», dijo Liu.

El equipo afirma que también pueden utilizar el modelo para seleccionar catalizadores. Si pueden diseñar un catalizador que mejore el valor de los seis descriptores activos, el modelo predice una tasa máxima de producción de metanol.

Comprender los mecanismos

Cuando el equipo comparó las predicciones de su modelo con el rendimiento experimental de su catalizador -y el de las aleaciones de varios metales con cobre-, las predicciones coincidieron con los resultados experimentales. Las comparaciones del enfoque ML con el método anterior utilizado para predecir el rendimiento de las aleaciones mostraron que el método ML era muy superior.

Los datos también revelaron muchos detalles sobre cómo los cambios en las barreras energéticas podían afectar al mecanismo de reacción. De especial interés -y de gran importancia- fue la forma en que los diferentes pasos de la reacción funcionan conjuntamente. Por ejemplo, los datos mostraron que, en algunos casos, la reducción de la barrera energética en el paso que limita la velocidad no mejoraría por sí sola la producción de metanol. Sin embargo, si se modifica la barrera energética de un paso anterior de la red de reacción, manteniendo la energía de activación del paso limitador de la velocidad dentro de un rango ideal, se incrementaría la producción de metanol.

«Nuestro método nos proporciona información detallada que podríamos utilizar para diseñar un catalizador que coordine bien la interacción entre estos dos pasos», dijo Liu.

Pero lo que más le entusiasma a Liu es la posibilidad de aplicar estos marcos de ML basados en datos a reacciones más complicadas.

«Utilizamos la reacción del metanol para demostrar nuestro método. Pero la forma en que genera la base de datos y cómo entrenamos el modelo ML y cómo interpolamos el papel de la función de cada descriptor para determinar el peso global en términos de su importancia, eso puede aplicarse a otras reacciones fácilmente», dijo.

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